効率的な有機太陽電池における二分子電荷再結合の減少

Rapporti scientifici Volume 13,

Scientific Reports volume 13、記事番号: 4717 (2023) この記事を引用

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二分子の電荷再結合は、有機太陽電池における最も重要な損失プロセスの 1 つです。しかし、新規な非フラーレンアクセプターに基づく太陽電池における二分子再結合率はほとんど不明です。さらに、一般にバルクヘテロ接合太陽電池におけるランジュバン再結合率の低下の原因はまだよくわかっていません。ここでは、非フラーレンアクセプターに基づく一連の高性能有機太陽電池における二分子再結合速度と電荷輸送を調査します。定常状態の暗注入測定と照明下での電流電圧特性のドリフト拡散シミュレーションから、最大 2 桁を超えるランジュバン低減係数が観察されます。再結合の低減は、これらの太陽電池の高い曲線因子にとって不可欠です。ランジュバン還元係数は、アクセプターの四重極モーメントと相関関係があることが観察されています。この四重極モーメントは、ドナーとアクセプターの界面でのバンド曲がりの原因となり、電荷再結合の障壁を形成します。したがって、これらの結果は全体として、二分子再結合の抑制が有機太陽電池の性能にとって不可欠であり、新規材料の設計ルールを提供することを示している。

最近、非フラーレンアクセプターの開発により、有機太陽電池の電力変換効率の向上が加速しています1、2、3。その結果、単接合有機太陽電池の効率は 18% に達しました4,5。従来のフラーレンから非フラーレンアクセプターへの最近の移行により、エネルギーレベルの調整がより柔軟になり、ドナーポリマーの吸収スペクトルと相補的な吸収スペクトルが実現するという利点がもたらされました1、6。非フラーレンアクセプターを含む有機太陽電池の効率は大きく進歩しましたが、なぜこれらのアクセプターがこれほど優れた性能を発揮するのかは完全には理解されていません7,8,9,10,11,12,13,14,15,16,17。、18、19。特に、これらの太陽電池では、二分子の再結合率はまばらにしか研究されていません 18、20、21、22、23。非ジェミネート再結合は、太陽電池の曲線因子 24 や開放電圧 25、ひいては電力変換効率において重要な役割を果たしていることが知られています。低移動度半導体における二分子再結合は、ランジュバン機構に厳密に従い、相互クーロン場における逆に荷電したキャリアの相互拡散に基づいているが、効率的な有機バルクヘテロ接合太陽電池における二分子再結合速度は、数オーダーのオーダーとなる可能性がある。これは、電荷キャリアの移動度に基づいて予測されるランジュバン速度よりも小さい28。ランジュバン再結合率の低下は、次のように説明できます29。

ここで \(\gamma \) はランジュバン還元係数、q は素電荷、ε は材料の誘電率、\({\mu }_{n}\) と \({\mu }_{ p}\) はそれぞれ電子と正孔の移動度です。 \({10}^{-3}\)29 よりも低い値をとる可能性があるランジュバン還元係数の起源は完全には理解されていませんが、高性能有機太陽電池を実現するにはサブランジュバン再結合が最も重要です。細胞。不均衡な移動度と組み合わせたバルクヘテロ接合における相分離は、古典的なランジュバン再結合からのわずかな逸脱を引き起こす可能性がありますが、これはランジュバン再結合係数から頻繁に観察される大きな逸脱を説明するには不十分です 30。ランジュバン再結合の減少は、ドナー - アクセプター界面での電荷移動励起子の解離の促進に関連付けられています 31,32,33 が、CT 状態の解離速度の向上自体の原因は単純ではありません 34。 CT 解離の強化は、パーコレーションが大きいドメイン 31、エネルギー障害 35、36、37、およびドナー - アクセプターブレンドの純粋相と混合相間のエネルギーカスケードと関連しています 38、39。デバイスの性能の主要な決定要因であるため、有機太陽電池におけるランジュバン再結合の減少の起源を理解することが重要です。

ここでは、フッ素化チエニルベンゾジチオフェン (BDT-2F) ベースのドナー PM6 と 3 つの異なるアクセプター PC61BM40、IT-4F41、Y66 をブレンドしたもの、および PBDB-T と IE4F-S42 をブレンドした一連の有機太陽電池における二分子再結合を研究します。またはO-IDTBR43（図S1に示すように）。定常状態の電子、正孔、および二重キャリア電流を暗所で測定することにより、電荷キャリア移動度およびランジュバン前置因子が得られます。さらに、再結合プレファクターは、照明下での太陽電池の電流電圧特性のシミュレーションによって得られます。良好な性能のシステムでは、約 10-2 またはそれ以下のランジュバン低減係数が得られます。これは、太陽電池の曲線因子にとって非常に重要であることが実証されています。コンピューターシミュレーションにより、アクセプターの四重極モーメントがドナーとアクセプターの界面でのバンド曲がりの原因となり、二分子再結合のエネルギー障壁を引き起こすことが実証されました。計算された四重極モーメントは測定された再結合率と相関しており、非フラーレンアクセプターに基づく有機太陽電池の高性能を合理化します。

有機細胞における二分子組換えを調べるために、ドナーとアクセプターの混合物における空間電荷制限電流 (SCLC) を測定します。 SCLC の測定は、半導体の定常状態の電荷キャリア移動度を取得するよく知られた方法です 29。電子または正孔のいずれかを材料または材料混合物に選択的に注入することにより、電子と正孔の空間電荷が蓄積されます。これは半導体内で静電的に許容される最大電荷であり、モット・ガーニーの法則 44 で与えられるように、電荷キャリアの移動度のみに依存するバルク制限電流が生じます。電子と正孔を同時に注入すると、電子と正孔は再結合率に応じて再結合または中和します。再結合率が低いと、電子と正孔が共存するため効果的な電荷の中和が起こり、正味空間電荷の蓄積が増加します。この空間電荷の増加により、注入されるダブルキャリア電流が増加します。したがって、ダブルキャリア電流の大きさを使用して、電荷の中和と競合する電荷再結合の量を定量化できます29。

再結合率、つまりランジュバン還元係数 γ を抽出するには、電子のみ、正孔のみ、および太陽電池デバイスの暗電流から得られる、電子、正孔、および二重キャリア電流を知る必要があります。、それぞれ。その後、ランジュバン前因子は次のように解析的に得られます29。

ここで、\({J}_{p(n)}\) は正孔 (電子) 電流密度、\({J}_{D}\) はダブルキャリア電流密度で、注入された暗電流密度に相当します。太陽電池。この式は、電子と正孔の効果的な中和によって生じる注入暗電流 (JD) が高い場合に、低いランジュバンプリファクターが得られることを示しています。 γanalytical はデータフィッティングを行わず、実験的に測定された電流のみから得られることに注意してください。あるいは、ランジュバンプリファクターは、JV 特性を数値ドリフト拡散シミュレーションでフィッティングすることによって取得することもできます。

Langevin 前因数に加えて、電子および正孔の移動度は、空間電荷で制限された電子および正孔の電流密度 \({J}_{n}\) および \({J}_{p}\) から求めることができます。これらは、\(J\)-\(V\) 特性をドリフト拡散シミュレーションでフィッティングすることで得られます 45 (図 S2)。表 1 に示すように、PM6 ベースの最適ブレンドフィルムの電子および正孔の移動度はバランスが取れており、使用した 3 つのアクセプター (PCBM、IT-4F、および Y6) すべてで非常に類似しており、すべての値は 3 × 10–8 m2 V に近くなります。 −１秒−１。結果として、これら 3 つのブレンドについても同様の理論上のランジュバン再結合強度が期待されます。式から推定された実験的ランジュバン前置因子。一方、（2）は明らかな違いを示しており、両方の非フラーレンアクセプターの減少係数は10–2の範囲にあり、PC61BMとPC71BMの減少係数は10–1の範囲にあります（図S4）。あるいは、プレファクターは、得られた実験移動度とランジュバンプレファクター (γdark) を唯一の調整可能なフィットパラメーターとして使用し、ダブルキャリアデバイスの暗電流特性 (JD-V) をドリフト拡散シミュレーションでフィッティングすることによって取得されます。式との間で以前に確立された合意から予想されるように。 (2) および数値ドリフト拡散シミュレーション 29 を行うと、表 1 に示すように、同様の結果が得られます。

これらのランジュバン還元係数が太陽電池の性能に及ぼす影響を実証するために、照明下での太陽電池の \(J\)-\(V\) 特性がシミュレーションされ、実験と比較されます。図1aに示すように、実験的な電子および正孔の移動度から決定される古典的なランジュバン再結合を使用して太陽電池の特性をシミュレーションすると、曲線因子と開路電圧が明らかに過小評価されます。これは、二分子組換え率がランジュバン組換えに関して明らかに減少する必要があることを示しています。フラーレンベースのブレンドの場合、実験からの偏差が最も小さく、非フラーレンアクセプターを含む太陽電池と比較して二分子再結合率がランジュバン再結合に近いことを示しています。これは、暗所測定から決定されたランジュバン前因子と一致しています（表 1、図 1b）。

（a）PM6ドナーとPC61BM、IT-4F、またはY6をアクセプターとして含む太陽電池の電流密度-電圧特性。記号は実験特性を表し、実線は実験的な電荷キャリア移動度を入力として、ドリフト拡散シミュレーションによるデータを当てはめたものです。移動度が既知である場合、再結合率によって曲線因子が決まります。ランジュバン再結合 (γ = 1) の結果は一点鎖線で表されます。 (b) 式によって直接得られるランジュバン前因数。 (2) 暗所で測定された電子、正孔、およびダブルキャリア電流から。

次のステップとして、照明下での \(J\)-\(V\) 特性は、測定された電荷キャリア移動度を使用しながら、ランジュバン前因子 (γlight) をフィットパラメーターとして使用してシミュレートされます。図1aに見られるように、使用したランジュバン前因子（γlight）を表1に示し、実験との良好な一致が得られています。照明下でのドリフト拡散シミュレーションから得られた前因子は、暗所測定で決定された前因子とよく一致しており、得られた値。これらの結果から導き出される重要な結論は、特に高いフィルファクターは、非フラーレンアクセプターに基づく太陽電池における二分子再結合率の低下の直接的な結果であるということである。適切な移動度は必ずしも良好なデバイス性能を保証するものではなく（図1aのランジュバン速度によるシミュレーションを参照）、これらのシステムにおける二分子組換えの減少の重要性が強調されています。

二分子再結合の減少は有機バルクヘテロ接合太陽電池で頻繁に観察されていますが、その起源はまだよく理解されていません。相分離と組み合わされた不均衡な移動度は、二分子再結合率のわずかな低下の原因となる可能性がありますが、ランジュバン係数が数桁減少することを説明することはできません 30。特に元の有機半導体ではランジュバン再結合がよく従っているため、このような還元係数は注目に値します 26,27。非フラーレンアクセプターに基づく有機太陽電池における二分子再結合の減少の原因を調べるには、二分子再結合速度が著しく異なる系を研究することが有用です。したがって、著しく異なる曲線因子を与えることが報告されている非フッ素化ドナー PBDB-T とブレンドした非フラーレンアクセプター IE4F-S および O-IDTBR を選択しました 42,46。電荷輸送はPBDB-T:O-IDTBRの方がわずかに優れているため（表1および図S5）、低いフィルファクターはPBDB-T:IE4FSシステムと比較して二分子組換えの増加に起因すると考えられます。実際、表1と図S6に示すように、PBDB-T:O-IDTBRシステムで得られたランジュバンプレファクターはランジュバン組換えに近いのに対し、PBDB-T:IE4FSでは二分子組換えは2桁以上減少します。ランジュバン組換えと比較。図 2 は、PBDB-T:O-IDTBR では古典的なランジュバン再結合が照明下で太陽電池の特性をほぼ再現できるのに対し、PBDB-T:IE4F-S では曲線因子が大幅に過小評価されていることを示しており、後者では二分子再結合が大幅に減少していることがわかります。場合。これらのブレンドのランジュバン低減率は明らかに異なりますが、曲線因子の違いはそれほど顕著ではありません。これは、PBDB-T: O-IDTBR 太陽電池における電子と正孔の輸送が良好であるためです。電荷キャリアの生成速度が低下し、光生成された電子と正孔の密度が減少し、それによって二分子の再結合が起こります。一方、PBDB-T:IE4F-S ブレンドのランジュバンプレファクターが低いため、高いフィルファクターを維持しながらより多くの光生成電荷キャリアが可能になり、それによって電力変換効率が向上します。

PBDB-T:O-IDTBR または PBDB-T:IE4F-S 活性層を含む太陽電池の電流密度 - 電圧特性。記号は実験特性を表し、実線は実験的な電荷キャリア移動度を入力として、ドリフト拡散シミュレーションによるデータを当てはめたものです。移動度が既知である場合、再結合率によって曲線因子が決まります。ランジュバン再結合 (γ = 1) の結果は一点鎖線で表されます。

研究した系間の再結合強度の違いの原因を調査するために、格子モデル 47 を使用して大まかなドナー - アクセプター界面をシミュレートしました (詳細は補足情報に記載されています)。図3aに示すように、濃度勾配により界面付近の静電ポテンシャルに勾配が生じます。事実上、これはドナーとアクセプタの界面でエネルギー準位の曲がりをもたらし、その大きさは四重極子モーメント9,17,48,49と有機半導体の混合50によって決定され9,17,48,49、範囲は最大である。ドナーとアクセプタの界面の両側で 5 ～ 6 nm までであり 48、51、これは有効クーロン捕捉半径 52 と同等かそれよりも大きいです。バイアス電位の役割は、これまでのところ、電荷移動状態の分裂において認識されており、ジェミネート再結合を減少させている9、18、53、54。我々は、バイアス電位も非双生組換えに対する障壁を引き起こす可能性があると仮説を立てています。図3bに示すドナーとアクセプターの界面でのエネルギー準位の曲がりは、電子と正孔に対する障壁 \(B\) を作成し、界面近傍の電子と正孔の密度を減少させ、二分子の再結合を抑制します。

(a) 周囲の中性分子の四重極と相互作用する電荷の静電ポテンシャルエネルギー面の 2D マップ (周期的界面の 1 周期が示されています) (b) アクセプター相でのバンド曲がりを伴うエネルギー準位図。バイアス電位 \(B\) は、電荷再結合に対する障壁を作成します。 (c) 四重極テンソルの \(\pi \) 成分の関数としてのランジュバン縮小係数の対数。青い丸はこの研究で得られたデータポイント、緑の四角は文献から得られたランジュバン低減係数を表します57,58。

この減少を定量化するために、我々は、変動する潜在的状況を伴うアモルファスシリコンに対して最初に提案された、Arkhipovによる二分子再結合のモデルを修正した55。このモデルの近似内では (詳細については補足情報を参照)、非ジェミネート組換えの減少はバリア B に指数関数的に比例します。

ここで \(\xi =1/\langle {e}^{-\frac{U\left(x\right)}{{k}_{\mathrm{B}}T}}\rangle \sim 1\) 、 \(R\) は界面再結合係数です。式(3)は、 \(\gamma \) が温度によって活性化されることを示唆しています。これは実際に実験的に観察されています。図S3を参照してください。実際、バイアスポテンシャル \(B\) は、界面の粗さ、分子パッキング、イオン化エネルギーおよび電子親和力に対する固体の静電的な寄与に依存するかなり複雑な量です9,48,56。しかし、ドナーアクセプター界面に沿って整列したアクセプターの場合の重要な依存性は、周囲の NFA 分子の四重極モーメントと電荷の相互作用によるものであり、\(\pi \)- に沿った成分による支配的な寄与があります。杭打ち方向、\({Q}_{\pi }\)、

この比例関係を図 3c に示します。 IE4F-S では、四重極モーメントが大きいため、ランジュバンのプリファクターが最も低くなります。 Y6 と IT-4F では、四重極モーメントは類似しており、二分子組換えの同様の減少も示しています。この研究で調査されたアクセプターの最小の四重極は、最も高いランジュバンプレファクターを持つ O-IDTBR および PCBM (二量体) で観察されます。図 3c は、表 S2 に示されているように計算された各アクセプターの四重極モーメントを使用して、文献 57,58 から得られたランジュバンプレファクターで強化されています。これらの結果は、ランジュバン前因子と四重極モーメントの関係を裏付けており、ドナーとアクセプターの界面におけるバイアス電位が実際に二分子組換えを抑制することを示唆しています。したがって、ドナーとアクセプターの界面近くの障壁により界面の電子の数が減少し、電子と正孔の濃度の積に比例して二分子の再結合率が減少します。

アクセプターの四重極モーメントは、バイアス電位、ひいては二分子組換え率の低下に寄与する唯一のパラメーターではないことに注意してください。例えば、ドナー-アクセプター界面での混合は、バイアス電位に影響を与えるもう1つの重要な要因であり50、異なる条件下で処理されたドナー-アクセプターブレンドで観察されるさまざまなランジュバン前因子を合理化します33,38,59。しかし、最適化された細胞では、アクセプターの四重極モーメントが重要な役割を果たすことが予想されます。同様に、ドナーの四重極モーメントもバイアス電位に寄与するため、四重極モーメントに基づく異なるアクセプター間の比較は、同じまたは非常に類似したドナーを考慮した場合にのみ正当化されます。比較のために、いくつかのドナーポリマーの四重極モーメントを表 S3 に示します。四重極モーメントは、すべての系で観察された二分子再結合率の低下を常に完全に説明できるわけではありませんが、電荷生成に重要であるのと同じように、二分子再結合として重要な要素である可能性があります9,18,53,54。 CT状態でも発生します。

非フラーレンアクセプターに基づく一連の高性能有機太陽電池における二分子再結合速度と電荷輸送が調査されました。定常状態の暗注入測定と照明下での電流電圧特性のドリフト拡散シミュレーションから、最大 2 桁を超えるランジュバン低減係数が観察されます。非フラーレンアクセプターに基づくこれらの太陽電池の高いフィルファクターは、二分子再結合の減少によって説明できることが実証されました。再結合率の低下を合理化するために、静電ポテンシャルのシミュレーションを実施します。これは、ドナーとアクセプターの界面付近でバンドが曲がり、電荷再結合の障壁を形成することを実証します。形成された障壁は、非フラーレンアクセプターの四重極モーメントに関連しており、実験的に観察されたランジュバン還元因子と相関しています。これらの結果は、二分子再結合の減少が、非フラーレンアクセプターに基づく有機太陽電池で観察された高い充填率にとって不可欠な要素であることを示しており、ランジュバン再結合からの大きな逸脱の理解にさらに貢献し、有機太陽電池における再結合損失を抑制するための設計ルールを提供します。。

すべての活性層は、窒素を充填したグローブボックス内でスピンコーティングによって堆積されました。 PM6:IT-4F フィルムの場合、最適なドナー/アクセプター (D/A) 比 (1:1、w/w) のブレンドをクロロベンゼンと 1% (v/v) 1,8-ジヨードオクタン (DIO) に溶解しました。 ) 溶剤添加剤として。スピンコートしたフィルムを100℃で10分間アニールした。 PM6:Y6 の場合、1:1.2 の D/A 比でクロロホルム溶液を調製しました。その後、0.5% (v/v) クロロナフタレン (CN) を添加し、スピンコートされたフィルムを 110℃ で 10 分間熱アニールしました。 PM6:PC61BM の場合、添加剤として 0.5% (v/v) DIO を含む 1:1 D/A 比のクロロホルム溶液を調製しました。 PBDB-T ベースのブレンドの場合、PBDB-T:O-IDTBR を D/A 比 1:1.5 (w/w) および添加剤として 0.5% (v/v) CN でクロロベンゼンに溶解し、スピンコートしたフィルムをアニールしました。 120℃で10分間。 PBDB-T:IE4F-Sを1:1(w/w)の比率でクロロベンゼンに溶解し、得られたフィルムを160℃で10分間アニールした。

正孔のみ、電子のみ、およびダブルキャリアデバイスをガラス基板上に作製し、それぞれのデバイス構造はCr(1 nm)/Au(30 nm)/PEDOT:PSS(40 nm)/活性層/MoO3(10 nm)でした。 )/Al(100nm)、Al(30nm)/活性層/Ba(5nm)/Al(100nm)、Cr(1nm)/Au(30nm)/PEDOT:PSS(40nm)/活性層層/Ba(5nm)/Al(100nm)。ガラス基板を最初に洗剤溶液と脱イオン水で洗浄し、続いてアセトンとイソプロピルアルコール中で超音波処理しました。ホールオンリーおよびダブルキャリアデバイスの場合、下部電極として Cr と Au が熱蒸着されました。これらの金属電極は、高電流密度での電極直列抵抗の影響を低減するために、酸化インジウムスズ (ITO) 電極の代わりに使用されました。ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳ（ＶＰＡｌ４０８３、ＨＣＳｔａｒｃｋ）の正孔注入層をスピンコーティングにより塗布した。電子専用デバイスの場合、下部電極として 30 nm の Al を熱蒸着しました。すべてのデバイスで、上部電極は熱蒸着によって適用されました。照明下で測定された太陽電池の場合、デバイス構造は ITO/PEDOT:PSS/活性層/PDINO/Al (100 nm) でした。

すべての電気測定は、窒素を充填したグローブボックス内で実行されました。電流電圧測定は、Keithley 2400 ソースメーターを使用して実行されました。層の厚さは、Bruker Dektak XT 表面粗さ計で測定されました。

現在の研究中に使用および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。ガウスシミュレーションのログファイルはサポート情報として利用できます。

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先端光電子材料研究所、東州大学化学、化学工学および材料科学学部、蘇州、215123、中国

Yue Wu、Hongyu Fan、Hang Yang、Chaohua Cui、Yongfang Li

マックスプランクポリマー研究所、Ackermannweg 10、55128、マインツ、ドイツ

Yue Wu、Yungui Li、Bas Van Der Zee、Wenlan Liu、アナスタシアマルキナ、ポール WM ブルーム、デニスアンドリアンコ & ゲルト＝ヤン AH ウェツェラー

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YW と HF は測定を実行し、データ分析に貢献しました。 YL と BvdZ がデータ分析に貢献しました。 WL と AM は、分子の四重極モーメントと関連するポテンシャルのコンピューターシミュレーションを実行しました。材料の合成はHYが行いました。 CC、YL、PWMB、DA、GAHW がプロジェクトを監督しました。 GAHW と DA は実験を設計し、原稿を書き、データ分析に貢献しました。著者全員が原稿をレビューしました。

Chaohua Cui または Gert-Jan AH Wetzelaer への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Wu, Y.、Li, Y.、van der Zee, B. 他非フラーレンアクセプターを含む効率的な有機太陽電池における二分子電荷再結合の減少。 Sci Rep 13、4717 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-31929-6

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受信日: 2022 年 12 月 16 日

受理日: 2023 年 3 月 20 日

公開日: 2023 年 3 月 22 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31929-6

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